基于陽離子Ir(III)配合物的噴墨打印像素化發(fā)光電化學(xué)電池

2021-03-04 17:42 睿度光電RUIDU
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福州大學(xué)李福山教授課題組通過使用MicroFab的Jetlab Ⅱ，采用逐行打印的方式，實現(xiàn)了PEDOT:PSS層上發(fā)光層的噴墨打印，得到噴墨印刷LEC的**亮度和電流效率分別為3402 cd/m2和7.5 cd/A的結(jié)果。研發(fā)團隊通過仔細(xì)調(diào)控陽離子Ir(III)絡(luò)合物的油墨配方，提高了噴墨打印性能，在超高清電視格式中制作了分辨率為73 ppi的圖像化LEC像素。研究采用了三種不同的溶液處理方法制備具有陽離子Ir(Ⅲ)配合物Y和R的發(fā)光電化學(xué)電池，其中基于像素噴墨打印的器件表現(xiàn)出了與自旋涂層類似的性能。




噴墨打印技術(shù)是實現(xiàn)彩色顯示圖形的最具吸引力的方法之一。福州大學(xué)李福山教授課題組在“Inkjet-printed pixelated light-emitting electrochemical cells based on cationic Ir(III) complexes”（發(fā)表于《Organic Electronics》）的研究中，成功地將這種技術(shù)引入到像素化發(fā)光電化學(xué)電池(LECs)的制備中。通過調(diào)控陽離子Ir(III)絡(luò)合物的油墨配方，提高其噴墨打印性能，在超高清電視格式中制作了圖像化LEC像素，分辨率為73像素每英寸。結(jié)果表明，噴墨印刷LEC的**亮度和電流效率分別為3402 cd/m2和7.5 cd/A，與旋涂制備的LEC**接近。這項研究為低成本、低材料效率、像素化發(fā)光電化學(xué)電池的制備開辟了一條新途徑。

目前，市場上的主流顯示器已經(jīng)從液晶顯示器（LCD）轉(zhuǎn)向有機發(fā)光二極管（OLEDs）。事實上，OLED因其自身發(fā)光、低功耗、柔韌性等優(yōu)點已經(jīng)廣泛應(yīng)用于手機、曲面電視面板等領(lǐng)域。然而，由于采用真空蒸發(fā)工藝制造OLED，浪費材料，需要復(fù)雜的工藝和昂貴的設(shè)備，因此其成本仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于液晶顯示器。旋涂作為一種廣泛應(yīng)用的溶液工藝，已成為一種替代方法。然而，旋轉(zhuǎn)涂層也有一些明顯的缺點：利用材料的效率低，基底尺寸小，高像素分辨率紅-藍(lán)-綠（RBG）圖案的缺陷。噴墨印刷采用按需滴液（drop-on-demand, DOD）模式，可以克服旋涂的缺點。噴墨打印節(jié)省了大量原材料，適用于像素化RBG顯示器。噴墨打印設(shè)備通過施加驅(qū)動電壓下壓電陶瓷的變形引起噴嘴體積的變化，完成吸墨、擠出、噴射的過程。通過改變驅(qū)動脈沖，可以控制液滴的大小和速度。

發(fā)光電化學(xué)電池（LEC）是一種新型的固態(tài)發(fā)光器件，是OLED的一種特殊形式。與多層OLED相比，LECs只需要在發(fā)光材料的兩側(cè)增加電極。在兩個電極之間施加電壓后，發(fā)光材料中的離子成分將減少發(fā)光材料與電極之間的電子和空穴的注入障礙。因此，LECs對電極材料的選擇不敏感。無空穴和電子注入層，制造工藝更簡單，更有利于溶液處理方法，特別是噴墨打印。陽離子Ir(Ⅲ)配合物具有顏色可調(diào)、激活壽命短、高磷光量子產(chǎn)率、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、易合成和純化等優(yōu)點，是一種*有前途的用于離子過渡金屬配合物電化學(xué)電池（iTMC-LEC）的發(fā)光材料。

本文以陽離子Ir(III)配合物為發(fā)光層成功實現(xiàn)了黃色和紅色LECs。用旋涂法和噴墨印刷法分別制備了三種不同類型的復(fù)合材料。該器件采用以下結(jié)構(gòu)：氧化銦錫（ITO）/聚（3,4-乙烯二氧噻吩）-聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT:PSS）/發(fā)光層/Ag。用旋涂法制備的器件分別為Y1和R1，采用噴墨打印技術(shù)制備的器件分別命名為Y2、Y3、R2和R3。其中，光發(fā)射層為單發(fā)射單元的器件分別命名為Y2和R2；采用噴墨印刷的ITO涂層玻璃基板和低表面能分離器的像素化設(shè)備稱為Y3和R3。通過比較三種不同類型的陽離子Ir(III)配合物的發(fā)光性能，實現(xiàn)了高性能像素和全彩色噴墨打印LEC顯示器。

▲ 上圖為（a）陽離子Ir(III)配合物Y的化學(xué)結(jié)構(gòu)；（b）陽離子Ir(III)配合物R的化學(xué)結(jié)構(gòu)；（c）配合物Y和R在室溫下的歸一化PL光譜；（d）Y1、R1的器件配置。對于陽離子Ir(III)配合物，在激發(fā)態(tài)觀察到三種主要的躍遷：金屬到配體的電荷轉(zhuǎn)移（3MLCT）、配體到配體的電荷轉(zhuǎn)移（3LLCT）和配體中心（3LC）躍遷，室溫下，兩種配合物在CH3CN溶液和整齊的薄膜中均表現(xiàn)出寬且無特征的發(fā)射光譜，表明它們的發(fā)射激發(fā)態(tài)主要來源于3MLCT和3LLCT。典型的器件結(jié)構(gòu)如圖（d）所示，其中除電極外的所有功能層均采用溶液處理方法制作。

▲ 如上圖所示，（a）為噴墨印刷在基材上的沉積過程示意圖；（b）為帶有分離器的噴墨印刷在基材上的沉積過程示意圖；（c）為驅(qū)動電壓的脈沖波形；（d）為液滴在不同時間的飛行過程（PEDOT:PSS油墨）。Y2、R2和Y3、R3的制備過程示意圖分別如圖（a）和圖（b）所示。為了實現(xiàn)墨滴的精確控制，在原始峰谷打印波形的基礎(chǔ)上，對驅(qū)動電壓進(jìn)行了優(yōu)化。利用更精確的四相打印波形來改善對墨滴參數(shù)的控制（圖（c）和圖（d））。

▲ 如上圖所示（a）為Y1和R1裝置的照片；（b）為Y2和R2裝置的照片；（c）為Y3和R3器件的照片；（d）偏壓3.5 v時Y3的光學(xué)圖像；（e）為Y3高分辨率的光學(xué)像；（f）為R3在3.5 v偏差下的發(fā)光光學(xué)圖像。從圖中可以看出，這三種器件都能產(chǎn)生明亮的發(fā)光。在低電壓低亮度狀態(tài)下，Y2和R2的發(fā)射光是明暗交替的。而用像素化技術(shù)制備的Y3和R3的發(fā)光效果均勻且亮度足夠。這主要是由于絕緣材料的隔離，印刷在每個像素中的液滴可以在自己的像素內(nèi)蒸發(fā)成膜，在R2和Y2裝置中液滴蒸發(fā)的相鄰線之間不會有相互作用的問題。通過仔細(xì)控制PEDOT:PSS和陽離子Ir(III)配合物的油墨配方，以及它們的噴墨打印參數(shù)，在像素上打印的薄膜厚度**均勻，咖啡環(huán)效果可以得到*好的控制。

本研究采用三種不同的溶液處理方法制備了具有陽離子Ir(Ⅲ)配合物Y和R的發(fā)光電化學(xué)電池，其中基于像素噴墨打印的器件表現(xiàn)出了與自旋涂層類似的性能。分辨率為73 ppi的Y3和R3的**亮度達(dá)到3402 cd/m2和1803 cd/m2。實驗結(jié)果為將陽離子Ir(Ⅲ)配合物應(yīng)用于噴墨打印像素化顯示技術(shù)開辟了新的途徑。所提出的噴墨打印技術(shù)可以*好地滿足高分辨率、全彩顯示的要求。

參考文獻(xiàn)：
[1] Chen Z , Li F , Zeng Q , et al. Inkjet-printed pixelated light-emitting electrochemical cells based on cationic Ir(III) complexes[J]. Organic Electronics, 2019, 69(JUN.):336-342.
論文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.orgel.2019.03.046


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