噴墨打印制備選擇性可調(diào)的柔性GNP基化學電阻器

2023-03-17 17:17 睿度光電RUIDU

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德國漢堡大學物理化學研究所Tobias Vossmeyer教授團隊通過使用MicroFab Jetlab 4噴墨打印系統(tǒng)制備了基于交聯(lián)金納米顆粒（GNP）的薄膜傳感器，使用其對不同分析物蒸汽進行實驗時，顯示出完全可逆的響應，響應和恢復時間短，證明了噴墨打印的傳感器可以清楚辨別不同極性的分析物。

介紹

配體穩(wěn)定或交聯(lián)的貴金屬納米顆粒是用作高響應物理和化學傳感器的前沿材料，將其沉積在柔性基底上或制備成獨立膜的金或銀納米顆粒薄膜可用作高度敏感的電阻應變或壓力傳感器，基于GNP的化學電阻器的化學選擇性可以通過用不同官能化的配體或交聯(lián)劑修飾GNP表面來調(diào)節(jié)，由于GNP通常以膠體溶液的形式制備，最直接的方法是通過噴墨打印技術(shù)對GNP溶液進行直接圖案化。

▲ 圖1 傳感器裝置示意圖，交聯(lián)GNP薄膜的分子結(jié)構(gòu)，以及導致GNP薄膜具有網(wǎng)狀紋理的逐層打印過程。

Tobias Vossmeyer教授團隊使用MicroFab Jetlab 4噴墨打印系統(tǒng)，結(jié)合其50μm的壓電噴頭打印GNP墨水，每個沉積的GNP、9DT或9DT+L涂層由四個打印層組成，如圖1所示。為了能夠形成相當均勻的涂層，液滴間距設置為**層40μm，第二層50μm，第三層45μm，以及第四層37μm，保持500Hz的一致噴射頻率并將打印機臺的移動速度設置為**層20mm s^?1、第二層25mm s^?1、第三層22.5mm s^?1和第四層18.5mm s^?1。直徑為45至65μm的液滴以1–2m s^?1的速度噴射，打印結(jié)果如圖2所示。

▲ 圖2 （a）PI箔上完全打印的基于GNP的化學電阻器的光學顯微照片。（b）顯微照片顯示電極在更高放大倍數(shù)下的重疊區(qū)域。

為了生產(chǎn)基線電阻在低兆歐范圍內(nèi)的化學電阻器，GNP和交聯(lián)劑需要進行重復打印，GNP的沉積進行了三次（即3×4層GNP），交聯(lián)劑的沉積進行兩次（即2×4層9DT），傳感器的基線電阻約為0.7M?。由三個GNP涂層和兩個9DT涂層組成的打印的GNP薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像如圖3所示。結(jié)果顯示在微米尺度上觀察到基材的相當均勻的涂層。然而，較高的放大率揭示了亞微米尺度上的粒狀結(jié)構(gòu)，可能是由于GNP的聚集。

▲ 圖3 交聯(lián)GNP薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。（a）顯示GNP薄膜和叉指電極的低倍放大圖像（b）顯示電極/薄膜接觸線的高倍放大圖像。（c）圖b部分紅色方框所示區(qū)域的詳細視圖。（d）圖c部分紅色方框所示區(qū)域的詳細視圖。

9DT 交聯(lián) GNP 薄膜的化學抗性反應最初是通過給它們加入甲苯蒸汽來研究的。圖4a顯示了對持續(xù)時間為240s的蒸汽脈沖的瞬態(tài)響應，顯示了**短的響應和恢復時間，以及幾乎理想的矩形響應曲線。圖4b顯示了通過繪制響應幅度與施加蒸汽濃度的關(guān)系而獲得的響應等溫線。

▲ 圖4 （a）通過在PI箔上交替打印三個GNP涂層和兩個9DT涂層制造的化學電阻器的響應瞬態(tài)。甲苯蒸汽用作測試氣體。（b）通過繪制瞬態(tài)振幅與甲苯濃度的關(guān)系獲得的響應等溫線。

通過將官能化的單硫醇混合到交聯(lián)劑油墨中，可以調(diào)節(jié)此類傳感器的化學選擇性。圖5顯示了傳感器對蒸汽濃度為2000ppm和100ppm的甲苯、1-丙醇和水的響應的雷達圖。雷達圖清楚地表明，通過將不同的單硫醇混合到9DT油墨中，成功地調(diào)節(jié)了傳感器的選擇性。

▲ 圖5 傳感器響應幅度的雷達圖，測試蒸氣的應用濃度為2000ppm ( a ) 和100ppm ( b )。

結(jié)論

研究展示了基于交聯(lián)GNP薄膜的全印刷柔性化學電阻器的制造。叉指電極是通過點膠機印刷制作的。然后，使用MicroFab的Jetlab 4噴墨打印系統(tǒng)及其50μm的壓電噴頭以逐層方式噴墨打印交聯(lián)GNP薄膜組成換能器。結(jié)果證明，噴墨打印技術(shù)**適合按需制造用于特定目的的柔性化學電阻器陣列，所研究的化學電阻器對診斷標記化合物具有優(yōu)化的靈敏度，可以應用于個性化健康監(jiān)測領域，例如通過呼吸分析，或用于電子皮膚設備中化學傳感器的診斷應用。

參考文獻：

[1] Ketelsen B, Tjarks P P, Schlicke H, et al. Fully Printed Flexible Chemiresistors with Tunable Selectivity Based on Gold Nanoparticles[J]. 2020.

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