定制復(fù)合腔中的回音壁激光和隨機激光

在實驗中，以電阻率（ρ）為1-10Ω·cm的摻硼p型Si（100）晶片為襯底。圖1描述了使用噴墨打印和MACE方法制造WGM-隨機復(fù)合激光器件的過程。通過用丙酮稀釋光致抗蝕劑制備噴墨打印墨水。為了使光刻膠完全溶解在丙酮中，將墨水超聲振蕩10分鐘。硅微盤的直徑可以通過光刻膠墨水與丙酮的體積比來控制。使用配備60μm直徑MJ壓電驅(qū)動噴墨噴頭的MicroFab高精度打印機Jetlab*4，在基材上打印光刻膠液滴，如圖1a所示。由于咖啡環(huán)效應(yīng)，打印的光刻膠液滴形成了一個超薄的微圓盤，在邊界處具有更高的環(huán)狀結(jié)構(gòu)，如圖1b所示。光刻膠微盤的顯微圖像如圖1c所示。微盤的直徑約為142μm，光刻膠與丙酮的比例為1:10。圖1d中的原子力顯微鏡圖像顯示，在微盤邊界處較高的環(huán)狀結(jié)構(gòu)的厚度約為1μm，可以抵抗金屬輔助化學(xué)蝕刻的蝕刻過程。

▲ 圖1

使用兩步MACE工藝，包括在AgNO₃-HF溶液中沉積Ag催化劑，并在HF-H₂O₂溶液中蝕刻，如圖1e-g所示。首先將覆蓋有光刻膠微掩模的硅晶片浸入含有4.8M HF和0.004M AgNO₃的溶液中1分鐘。一層銀納米顆粒（Ag NPs）沉積在硅晶片的表面上，除了光刻膠微盤的邊界，如圖1e所示。光刻膠微盤的邊界足夠厚，足以抵抗AgNO₃和HF混合物中硅和銀離子之間的氧化還原反應(yīng)。隨后，Ag NPs涂覆的Si樣品在含有4.8M HF和0.04M H₂O₂的溶液中蝕刻8分鐘。隨著蝕刻的進(jìn)行，Ag NPs逐漸被蝕刻掉，形成了裝飾有隨機中孔的圓盤狀Si結(jié)構(gòu)，如圖1f所示。為了去除硅表面的圓形光刻膠點，使用丙酮清洗硅片。圖1h，i裝飾有介孔的盤狀Si結(jié)構(gòu)的SEM圖像和隨機形狀的介孔結(jié)構(gòu)的放大圖。Si盤的直徑約為142μm。在介孔結(jié)構(gòu)的頂部仍存在Ag NPs，這可能增強了隨機激光的散射效應(yīng)。最后，一層厚度接近200nm的發(fā)光聚合物膜（15mm×15mm），聚(9,9-二辛基芴基-2,7-二基)（PFO），連接到裝飾有中孔的圓盤狀Si結(jié)構(gòu)上，形成WGM隨機復(fù)合激光裝置。整個系統(tǒng)的示意圖如圖2所示。WGM模式和隨機激光模式分別由復(fù)合腔內(nèi)的兩個諧振器支持。

▲ 圖2

PFO的吸收和光致發(fā)光（PL）光譜如圖3a所示。在382nm處觀察到寬吸收峰（紅色曲線），PL光譜（藍(lán)色曲線）集中在約445nm處，半峰全寬（FWHM）約為30nm。吸收光譜與PL光譜之間幾乎沒有重疊，這表明PL發(fā)射的自吸收**弱。在吸收光譜內(nèi)選擇泵浦波長。泵浦和發(fā)射的波長分別用黑色和藍(lán)色箭頭表示，如圖3a所示。在光譜測量期間，采用短脈沖二極管泵浦固態(tài)激光器作為泵浦源。泵浦激光點通過20倍物鏡聚焦到WGM-隨機復(fù)合激光裝置的頂面上。光電發(fā)射由同一個物鏡收集和準(zhǔn)直，最后耦合到光譜儀。如圖3b的插圖所示，光束直徑約為0.2mm，通過刀口法測量。請注意，Si結(jié)構(gòu)的吸收影響了激光性能。當(dāng)泵浦能量超過激光閾值時，寬發(fā)射光譜開始變窄。在448nm處可以觀察到發(fā)射峰，發(fā)射峰的FWHM（λFWHM）約為3nm。此外，圖3b中的插圖表示在泵浦能量約為198μJ/cm²時的發(fā)射峰的放大圖。

為了研究激光模式，采用0.01nm的高光譜分辨率光譜儀記錄了446~452nm的激光光譜。當(dāng)泵浦能量超過70μJ時，在發(fā)射光譜上可以觀察到幾個尖峰，并且輸出強度隨泵浦能量的增加而顯著增加。圖3c顯示了具有高分辨率的光譜儀采集的具有不同脈沖泵浦能量的尖峰的強度。在自發(fā)發(fā)射帶上出現(xiàn)了多個以446.95、447.26、447.56、447.83、448.14、448.42、448.74和449.06nm為中心的尖峰。隨著泵浦能量的增加，間距峰值的強度增加，并逐漸達(dá)到飽和。泵浦能量約為198μJ/cm²時的間距峰值的放大圖如圖3d所示。間距峰的特征與報道的聚合物微環(huán)激光器相當(dāng)，表明發(fā)生了WGM激光作用。兩個相鄰峰之間的間距?λ幾乎相同，約為0.28nm。光以WGM形式限制的微諧振器的激光線的光譜分離用?λ=λ2/(nπD)表示，其中λ為發(fā)射波長，n為腔的有效折射率，D為微諧振器的直徑。從SEM圖像中可以估計出D，約為142μm。則n可以計算為1.61，與PFO的實驗值（1.64）近似。

圖3e顯示了作為泵送能量函數(shù)的發(fā)射強度和FWHM曲線。當(dāng)泵浦能量低于70μJ時，可以觀察到來自WGM-隨機復(fù)合腔的微弱和廣泛的自發(fā)發(fā)射。FWHM和泵浦能量之間存在非線性變化，這是隨機激光發(fā)生的特征。隨機激光的閾值約為140μJ/cm²，λFWHM從超過其閾值的30nm迅速縮小到3。圖3f顯示了WGM發(fā)射強度在446.95、447.26、447.56、447.83、448.14、448.42、448.74 和449.06nm處作為泵浦能量的函數(shù)的圖。WGM激光的閾值約為70μJ/cm²，λFWHM迅速縮小到超過其閾值的0.1nm。

復(fù)合微諧振器中WGM和隨機激光的閾值是可比的。WGM激光的閾值接近70μJ/cm²，而隨機激光的閾值為140μJ/cm²。

WGM-隨機復(fù)合激光器是通過在裝飾有介孔的盤狀Si結(jié)構(gòu)上附著一層發(fā)光聚合物膜來實現(xiàn)的。原則上，WGM-隨機復(fù)合激光的特性主要由底部Si微盤的尺寸和介孔結(jié)構(gòu)決定。在這種情況下，可以通過制造不同直徑的Si微盤來控制WGM-隨機復(fù)合激光的模間距。圖4a為Si微盤的顯微圖像。標(biāo)有①-⑤的圓盤各自的直徑約為142、128、109、80和72μm，并且還模擬了圓盤①-⑤中高Q模式的場圖。圖4b顯示了Si微盤的直徑作為光刻膠與丙酮的比率的函數(shù)。Si微盤的直徑由光刻膠墨水與丙酮的稀釋比控制。此外，所有微盤腔都確認(rèn)了激光發(fā)射。激光模式間距從0.28增加到0.31、0.36、0.5和0.55nm。圖4b總結(jié)了模式間距對微盤直徑倒數(shù)的依賴性，表明線性關(guān)系為Δλ = 40D^-1。

▲ 圖4

具有高靈敏度和低檢測限的基于微激光的傳感器表明在實際應(yīng)用中具有*高的潛力。所提出的WGM-隨機激光器可用作基于微激光的傳感器，如圖5所示。在實驗中，有三種不同的液體，即：去離子水（n=1.33）、乙醇（n=1.36）和30%蔗糖（n=1.38）用于測試激光裝置對環(huán)境介質(zhì)的響應(yīng)。WGM-隨機復(fù)合腔激光器的直徑保持不變。隨著環(huán)境折射率的變化，這組間距峰作為一個整體移動。因此，峰值的位移可以通過包絡(luò)的中心波長來識別，如圖5a中的黑色箭頭所示。WGM-隨機復(fù)合腔激光器中的傳感器信號不同于簡單的基于WGM的傳感器。在間隔激光峰下的光致發(fā)光峰變窄，信號的運動更容易識別。

▲ 圖5

如圖5a所示，通過將環(huán)境材料從空氣更改為不同的液體，可以調(diào)整WGM-隨機激光器的發(fā)射波長，其中發(fā)射峰值紅移從447.2到451.8nm。激光傳感器的原理圖如圖5b的插圖所示。

綜上所述，通過結(jié)合噴墨打印和MACE方法，制造了WGM-隨機復(fù)合腔，以同時調(diào)整WGM激光和隨機激光的特性。在復(fù)合腔中，WGM激光的Q因子比隨機激光的部分大一個數(shù)量級。通過制造不同直徑的Si微盤，可以控制WGM-隨機復(fù)合激光的模式間距。此外，該WGM-隨機復(fù)合激光裝置用于研究液體外部刺激的傳感特性。這些結(jié)果可以為設(shè)計具有獨特應(yīng)用的WGM-隨機復(fù)合激光器提供新的途徑。